
文章名稱:Probing Vortex Dynamics in 2D Superconductors with Scanning Quantum Microscope
期刊:Physical Review Letters
文章鏈接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/1fzm-pb1d
近日,國際高水平期刊《Physical Review Letters》發表了一項關于二維超導體磁動力學研究的突破性成果。德國斯圖加特大學的J?rg Wrachtrup教授團隊依托attoDRY2200 低震動無液氦磁體與恒溫器搭建的低溫NV色心磁強計成功實現對二維超導體NbSe2中磁通渦旋動力學的納米尺度探測,直接揭示無序渦旋玻璃相的融化機制與磁噪聲反常行為,為二維超導量子現象研究提供了全新的高分辨率探測平臺。
研究進展
二維(2D)超導體因維度降低帶來的強烈漲落特性,使其磁通渦旋(超導態下的關鍵磁結構)呈現復雜的動態行為。掃描隧道顯微鏡(STM)雖已被廣泛用于繪制局域態密度分布,但這類探針的隧穿特性要求導電表面必須極其潔凈,連二維材料常用的保護性六方氮化硼(h-BN)包覆層都會干擾測量;常規磁成像技術則無法同時兼顧納米級空間分辨率與毫秒級時間分辨率,難以捕捉渦旋的動態演化。此次研究中,基于 attoDRY2200 開發的低溫NV色心磁強計,憑借特殊技術優勢突破上述限制:
a) 非侵入高分辨,適配復雜樣品:以金剛石 NV色心 中心為探針,無需接觸樣品且對表面潔凈度要求低(即便 NbSe?有制備殘留物仍可測量),空間分辨率 < 50 nm,1.8 K 低溫下能清晰分辨單個磁通渦旋,兼容 STM 難處理的復雜樣品環境;
b) 寬溫寬場覆蓋,支撐全相圖觀測:配備 9T-1T-1T 矢量磁體,AFM 模式zuidi的溫度<1.8 K、cw-ODMR 模式 < 4 K,可完整覆蓋二維超導體 “渦旋玻璃相 - 渦旋液體相 - 金屬態" 全相圖,助力證實超導態與磁行為的關聯;
c) 時空分辨率協同,捕捉動態磁演化:依托低震動設計(Z 向噪聲<0.5 670="" nm="">80%),實現 “納米空間 + 微秒時間" 分辨率探測,捕捉到磁通渦旋的離域性波動,及冷卻速率對渦旋晶格構型的影響。
二維超導體中的局域磁通渦旋的激發
課題組使用1.8 K低溫NV色心磁強計對二維超導體2H-NbSe2的薄層樣品進行測量,見圖1(a)。當NV色心接近NbSe2樣品(S1)時,單個NV的自旋能夠檢測到NbSe2的局部磁響應,而與頂部h-BN無關。 圖1(c)給出了在2K溫度下沿薄片邊緣記錄的具有抗磁響應的渦旋玻璃態掃描結果。在接近10 K(> Tc)時,任何磁響應都消失了(見文章補充材料中的圖S4),證實了在2K時觀察到的磁行為源自超導態。由于樣品的厚度很小,磁場很容易穿透材料,在較低的外場下局部抑制超導性并形成渦旋。在非常薄的NbSe2中的垂直限制導致了渦旋的膨脹,遵循Pearl模型。從圖1(d)中單個渦旋的高分辨率掃描結果可以看出,相較于體材料中的渦旋,該渦旋的尺寸正在擴大,這與薄層超導體中珍珠渦旋的預期標度行為相吻合。

圖1:低溫NV色心磁強計測量二維超導體中渦旋態。(a)用于探測納米尺度局部磁響應的NV色心磁強計示意圖;(b)5.1nm厚的NbSe2薄片的相圖隨溫度和磁場的變化,確定了三個不同的相:渦旋玻璃、渦旋液體和金屬態。(c)渦旋玻璃相的磁場圖,顯示明顯的磁場對比度,并突出樣品邊界。(d)高分辨率掃描分辨出NbSe2薄片中的單個渦旋。
原子力顯微鏡(AFM)樣品表征(詳見文章補充材料圖S1)顯示,樣品制備完成后薄片表面存在明顯殘留物。這種臟污的頂面會給掃描隧道顯微鏡(STM)等其他局部探針帶來技術挑戰。課題組使用的低溫NV色心磁強計的實驗技術顯然更穩健。低溫NV色心磁強計能夠對超導渦旋進行高分辨率和非侵入性的測繪。
二維超導體中磁通渦旋的排列
在薄的NbSe2樣品(S1)中,基底粗糙度、無序和有限尺寸效應在超導響應中起著重要作用。由于這些局部效應,渦旋可以變得扭曲和拉長,偏離了在原始超導體中通常觀察到的常規渦旋形狀。由于NbSe2中超導現象的多帶特性,可能會出現多磁通量子渦旋。圖2(a)展示了示例數據,在該數據中無法清晰辨識出六方結構的渦旋排列。薄樣品也顯示出類似細長渦旋的特征,如圖2(a)所示,溫度遠低于Tc。課題組將這些線狀磁場結構歸因于圓渦旋,它們在空間中不同位置之間快速波動,即它們具有某種程度的離域性,從而有效地導致測量所得圖像中的細長形態。這種渦旋運動很可能是由底層的無序和二維超導體中增強的熱漲落所影響。為了便于比較,課題組對一個更大更厚的NbSe2樣品(> 10 nm,S2)進行了測量,該樣品兩側均用六方氮化硼(h-BN)封裝。在這種情況下,渦旋排列以更有序的方式,且在樣品區域的大部分區域中觀察到六邊形渦旋晶格[見圖2(c)]。課題組注意到,對于較薄樣品中特定且非六邊形的渦旋排列缺乏了解,可能對例如輸運實驗的解釋具有重要意義。這一點經常被忽視,但可能對于從這些實驗數據中正確推斷超導基態的對稱性至關重要。

圖2 不同厚度的二維NbSe2中的渦旋排列。(a)氧化物襯底上厚度為5.1nm NbSe2樣品S1的磁場分布圖。渦旋結構的形態呈現無序狀態,顯示出微弱的空間相關性以及寬泛、模糊的自相關峰。(c)厚度為11.59nm NbSe2樣品S2的磁場分布圖,其渦旋結構呈現顯著增強的六邊形有序排列。所有比例尺均為1 μm。
磁通渦旋晶格的熔化轉變
研究對薄NbSe2樣品的輸運研究也提供了間接證據,表明渦旋玻璃比塊體系統更容易熔化。強烈的熱漲落可以去除渦旋并驅動熔化轉變。在更寬的溫度窗口中觀察到非零電阻率,但仍低于Tc,這表明渦旋從其釘扎點脫離,并過渡到渦旋液相。這種熔化可以進一步通過位錯的存在而促進;因此,渦旋液體的演化方式隨著冷卻速度的變化而不同。課題組用不同的冷卻速度進行了研究。對于每個冷卻序列,樣品S1通過將溫度提高到6.3 K來“初始化"。隨后,以選定速率將樣本冷卻至基準溫度。該過程會重復進行不同冷卻速率的測試,從1分鐘到10小時不等,直至基礎溫度達到2K。圖3(a)和3(c)分別展示了zuidi和最高冷卻速率下的測量結果。雖然兩種測量方法都集中在少層樣品的同一位置,但快速冷卻和緩慢冷卻速度的超電流分布顯示出不同的邁斯納場響應和渦旋強度。相比之下,從熔融狀態緩慢冷卻應允許熱漲落與無序釘扎競爭,從而逐漸形成更穩定的渦旋晶格。

圖3:5.1 nm NbSe2樣品中與冷卻速率相關的渦旋排列。(a) NbSe2在快速冷卻(1分鐘內從6.3K降至2K)后的雜散場分布圖,顯示弱磁對比。(c)慢速冷卻(數小時從6.3K降至2K)后的磁場分布圖,顯示渦旋對比度顯著增強。
綜上所述,該研究實現了對二維超導體中渦旋的納米時空成像,使得原本只能間接觀測的渦旋現象得以直接可視化。在非均勻的NbSe2中,課題組觀察到動態變形的渦旋和渦旋熔化的直接證據,其中構型高度依賴于冷卻速率,反映了熱漲落和釘扎之間的相互作用。低磁場下渦旋的空間排列和動態行為對系統的集體宏觀響應具有重要意義,這可以通過輸運、核磁共振等方法來測量。這些實驗結果確立了低溫NV色心磁強計作為非常規超導體中低能漲落和動態狀態的有力探測技術。
低溫NV色心磁強計
文中使用到了基于attoDRY2200低震動無液氦磁體與恒溫器的低溫NV色心磁強計是由德國attocube公司設計研發,該顯微鏡采用非磁性材料制成,專為低溫、超低溫和磁場應用設計。設備基于納米精度位移臺與掃描臺,可提供多維運動、毫米級行程和亞納米精度掃描。用戶只需要按照標準的操作流程,控制設備硬件與軟件,即可實現NV色心探針對樣品表面的磁學性質進行掃描成像測量,進行空間分辨率<50 nm的磁性結構觀測,研究超導材料變溫變磁場下的磁通渦旋成像以及鐵電體和多鐵性材料的磁疇成像。
attocube低溫強磁場原子力磁力顯微鏡attoAFM MFM I
低溫強磁場原子力磁力顯微鏡attoAFM MFM I 已經在北京大學,清華大學,南京大學,復旦大學,中國人民大學,北京師范大學,中國科學院等單位順利運行,持續助力各個課題組的科研工作。圖6為常見的低溫強磁場原子力磁力顯微鏡,該系統配置attocube的低溫掃描臺以及納米精度位移臺,可對常見氧化物薄膜,超導材料,低維層狀材料,納米線等微納尺度材料的低溫形貌,磁力磁疇與斯格明子觀測等電磁學性質測量。值得一提的是,系統兼容德國attocube公司推出的用于超靈敏SPM測量的全新超低振動低溫恒溫器attoDRY2200。目前,該系統已經在中國、德國、英國等國家完成多套安裝與運行,已助力全球用戶在低溫強磁場環境下的磁學成像研究中取得眾多突破性成果。

圖4:基于attoDRY2200低震動無液氦磁體與恒溫器的低溫NV色心磁強計
基于attoDRY2200的低溫NV色心磁強計,主要技術特點:
? 成像模式:ODMR, AFM, CFM
? 磁場環境:9T,9T-1T-1T矢量磁體
? zuidi溫度:采用AFM掃描(關閉微波)測量的溫度低于1.8 K ;cw-ODMR模式zuidi溫度應小于4 K
? 振動噪音(Z方向):在基底溫度,使用標準attocube程序(帶寬= 195 Hz)和Akiyama 探針測量的AFM噪聲小于0.5 nm (基于attoDRY2200)
? 配置微波發生器(0.7至6 GHz)和射頻線路
? 具有高量子效率的單光子探測器(通常在670 nm處為80%,保證值> 60%)
? 可升級 cryoRAMAN顯微鏡, AFM/MFM顯微鏡,atto3DR等功能

圖5:用于超靈敏 SPM 測量的超低振動低溫恒溫器attoDRY2200, 適合NV色心掃描成像研究。

圖6: 可選升級:低溫強磁場原子力磁力顯微鏡attoAFM MFM I。
低溫NV色心磁強計 部分發表文獻:
Ruoming Peng, et al. Probing Vortex Dynamics in 2D Superconductors with Scanning Quantum Microscope . Phys. Rev. Lett. 135, 126001, 2025
Brian B. Zhou, et al. Configurable antiferromagnetic domains and lateral exchange bias in atomically thin CrPS4, Nature Materials 24, 1414–1423 (2025)
Patrick Maletinsky, et al. Imaging nanomagnetism and magnetic phase transitions in atomically thin CrSBr. Nature Communications 15: 6005 (2024)
Rainer St?hr, et al. Magnetic domains and domain wall pinning in atomically thin CrBr3 revealed by nanoscale imaging. Nature Communications 12 : 1989 (2021)
Patrick Maletinsky, et al. Probing magnetism in 2D materials at the nanoscale with single-spin microscopy. Science 364, 973–976 (2019)
attocube低溫強磁場掃描探針顯微鏡 部分國內用戶單位:

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